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OER反应过程中多中心多步骤的连续变价动力学微观过程。大连化物所供图

近日，中科院院士、中科院大连化学物理研究所研究员李灿及研究员王秀丽团队在光催化动力学机理研究方面取得新进展。团队利用自主研发的反应时间尺度瞬态吸收光谱方法，揭示了典型催化剂四氧化三钴（Co3O4）上催化水氧化产氧（OER）反应过程中多中心多步骤的连续变价动力学微观过程，并展示了反应中间体快生成、慢转化的动力学特征。相关成果发表于《美国化学会志》。

OER反应作为提供氢质子和电子的关键反应，在自然光合作用和人工光合成过程中起着至关重要的作用，探究其催化过程的变价动力学微观机制对于理性设计和优化OER催化剂具有重要意义。

但是，由于OER反应集合多电子、多质子转移过程的复杂性，其中间反应机理的研究十分困难，反应的时间尺度很宽。虽然在超快时间尺度上对于电荷转移已经进行了大量工作，但实际反应动力学的统计时间大多在纳秒到毫微秒，而在毫微秒尺度上研究水氧化微观机理面临新挑战。

该工作中，团队聚焦水氧化反应的多变价动力学问题，以三联吡啶钌作为染料分子构建光敏化水氧化体系，选用四氧化三钴作为模型催化剂，利用自主研发的慢时间尺度瞬态吸收光谱技术研究OER反应动力学。

该工作揭示了人工OER催化剂上多中心多变价的催化循环机制，为深入认识OER反应机理和设计高效人工OER催化剂奠定了实验基础并提供了理论支撑。（见习记者孙丹宁）

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